以石墨烯為代表的二維原子晶體材料的準(zhǔn)粒子（如激子、狄拉克費(fèi)米子等）由于量子限域效應(yīng)，顯示出室溫量子霍爾效應(yīng)等新奇量子特性，也促進(jìn)了相關(guān)新型電子、光電子器件的應(yīng)用等相關(guān)研究。獲得本征的電學(xué)輸運(yùn)特性、光電特性等物理性質(zhì)乃至最終的器件應(yīng)用的關(guān)鍵在于大面積、高質(zhì)量樣品的生長。近年來，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室（籌）高鴻鈞院士研究組在二維原子晶體材料的可控制備、物性調(diào)控及原型器件特性研究等方面取得了一系列研究成果。早在2007年，他們就首次通過外延的方法在金屬釕單晶表面獲得了厘米量級大小、幾乎無缺陷的大面積高質(zhì)量單層石墨烯。2012年又成功將半導(dǎo)體硅材料插入石墨烯與金屬基底之間，形成石墨烯/硅/金屬結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了石墨烯在電子集成器件應(yīng)用上與硅基技術(shù)的結(jié)合。2015年，他們提出并證實了“硅原子誘導(dǎo)產(chǎn)生缺陷-原子穿過-缺陷自修復(fù)”的插層機(jī)制，揭示了硅原子、石墨烯、基底三者之間的協(xié)同作用【J.Am.Chem.Soc.137,7099(2015)】。同時，他們還在室溫下實現(xiàn)了Ru(0001)上外延石墨烯的低勢壘硼替換摻雜，為實現(xiàn)石墨烯的空穴摻雜提供了有價值的參考【NanoLett.15,6464(2015)】。這一系列結(jié)果對于石墨烯電子學(xué)具有重要意義。

　　目前國際上普遍采用的另一種石墨烯的合成方法是利用化學(xué)氣相沉積（CVD）的辦法在銅箔上合成毫米甚至厘米量級的石墨烯，然而，利用CVD方法所合成的石墨烯通常具有多晶特性。這些多晶石墨烯單疇之間的晶界在微觀結(jié)構(gòu)上由一些扭曲的六元環(huán)以及非六元環(huán)（五元環(huán)、七元環(huán)和八元環(huán)）組成，石墨烯的載流子在通過這些缺陷時會引入額外的散射，從而造成電導(dǎo)率、遷移率的降低，制約了石墨烯在電子電路領(lǐng)域的應(yīng)用。一般來說，人們通常采用兩種辦法來表征石墨烯晶界的輸運(yùn)特性，一種是利用微加工手段制作霍爾電極，另一種是基于掃描探針顯微鏡的方法。前者會對石墨烯表面引入污染，進(jìn)而影響石墨烯的本征性質(zhì)。后者則需要耗費(fèi)大量時間對石墨烯晶界進(jìn)行定位，例如掃描隧道電位儀（STP）和開爾文原子力顯微鏡（KPFM）等。因此如何快速無損地實現(xiàn)對石墨烯晶疇和晶界本征電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)的測量，具有極大的挑戰(zhàn)性。

　　為有效地開展低維結(jié)構(gòu)的本征電輸運(yùn)特性研究，該研究組全面徹底地改造了一臺商業(yè)化四探針掃描隧道顯微鏡（STM）系統(tǒng)，顯著改善了該系統(tǒng)信噪比、機(jī)械和溫度穩(wěn)定性、成像分辨率以及降溫等性能【Rev.Sci.Instrum.,88(6)063704,2017】。利用徹底改造后的四探針系統(tǒng)，他們對轉(zhuǎn)移到SiO2/Si襯底上的單晶石墨烯進(jìn)行輸運(yùn)測試，首次報道了利用vanderPauw方法來獲得石墨烯單晶載流子遷移率【Chin.Phys.B,26(6)066801,2017】。最近，該研究組博士生馬瑞松、副研究員鮑麗宏等利用上述四探針STM對石墨烯晶界電阻率與遷移率等輸運(yùn)特性展開了系統(tǒng)深入的研究。

　　研究發(fā)現(xiàn)，通過CVD方法在銅箔上所生長的石墨烯尺寸可達(dá)毫米量級，其中包括具有六邊外形的單晶石墨烯、雙晶石墨烯以及多晶石墨烯。大量STM的表征證實了石墨烯單晶疇區(qū)的連續(xù)性與高質(zhì)量。該研究工作主要集中在轉(zhuǎn)移到SiO2/Si襯底上的雙晶石墨烯，從而保證所研究石墨烯晶界的唯一性。拉曼測量表明，該雙晶石墨烯的單層特性以及低缺陷性質(zhì)。研究人員利用四探針法獲得了石墨烯晶界電阻率。首先，他們利用柵極與探針之間的電容作為進(jìn)針反饋信號，將四個STM探針作為點接觸電極，無損地測量雙晶石墨烯兩側(cè)晶疇以及跨晶界的二維電阻。為了提取石墨烯晶界的電阻率，他們建立了晶界擴(kuò)展模型，即將石墨烯晶界等同于具有一定寬度λ的單晶疇區(qū)，得到了雙晶石墨烯兩側(cè)晶疇內(nèi)部與跨晶界（GB-1）的二維電阻隨載流子濃度變化曲線。根據(jù)該擴(kuò)展模型，他們能夠很好地擬合出不同載流子濃度下石墨烯晶界處的電阻率。另外，他們還將該方法應(yīng)用于石墨烯褶皺的輸運(yùn)測試，獲得了褶皺處的電阻率。進(jìn)一步根據(jù)不同載流子濃度下的電阻率，利用Drude輸運(yùn)模型，可以提取石墨烯晶界或褶皺處的載流子遷移率。結(jié)果表明，石墨烯晶界處遷移率要比本征石墨烯低三到四個數(shù)量級，而褶皺處的遷移率約為本征石墨烯處的1/6至1/5。

　　本工作拓展了人們對石墨烯晶界/褶皺處本征電子輸運(yùn)特性的認(rèn)識，展示了四探針掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)在研究缺陷等微觀結(jié)構(gòu)特性對材料輸運(yùn)性質(zhì)的影響方面的獨特優(yōu)勢，也為其他二維材料晶界的輸運(yùn)性質(zhì)表征提供了可行的方法。

　　以上結(jié)果近期在線發(fā)表在NanoLetters（DOI:10.1021/acs.nanolett.7b01624）上。在該研究中，物理所團(tuán)隊與中科院化學(xué)研究所劉云圻研究組和美國Vanderbilt大學(xué)教授SokratesT.Pantelides等開展了合作。該工作得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委以及中科院的資助。