近日，西安交通大學(xué)金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和前沿科學(xué)技術(shù)研究院齊亮博士和李巨教授，與美國圣地亞國家實(shí)驗(yàn)室JianyuHuang，匹茲堡大學(xué)ScottMao，西北大平洋國家實(shí)驗(yàn)室ChongMinWang等研究人員合作，對鋰離子電池負(fù)極的充放電過程進(jìn)行了開創(chuàng)性的研究。他們通過原位高分辨透射電子顯微鏡技術(shù)，首次在納米尺度上實(shí)現(xiàn)對負(fù)極材料的充/放電過程的實(shí)時(shí)觀測，發(fā)現(xiàn)了鋰離子嵌入過程中負(fù)極材料形貌和結(jié)構(gòu)的奇特變化，提出了相應(yīng)的微觀反應(yīng)機(jī)制并通過第一性原理計(jì)算加以證實(shí)。該項(xiàng)結(jié)果已發(fā)表在2010年十二月十日的《科學(xué)》雜志上，同期雜志還附有鋰離子電池領(lǐng)域的權(quán)威人士、美國麻省理工學(xué)院Yet-MingChiang教授對該論文的專題評述。鋰離子電池是利用鋰離子在正極和負(fù)極材料中不同的化學(xué)勢差來儲藏和釋放能量的一種電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換裝置。充電過程中，正極釋放鋰離子和電子；鋰離子穿過正負(fù)極之間的電解質(zhì)，在負(fù)極材料中與充電電源供給的高勢能電子結(jié)合形成穩(wěn)定化合物以儲藏能量。在放電過程中，負(fù)極材料釋放鋰離子和電子，鋰離子通過電解質(zhì)回到正極，電子通過外電路回到勢能更低的正極從而對外釋放能量。相對傳統(tǒng)的鎳氫電池，鋰離子電子擁有高能量和功率密度以及無記憶效應(yīng)等一系列優(yōu)點(diǎn)，在手機(jī)、筆記本電腦等便攜式電器和電動汽車等領(lǐng)域發(fā)揮了重要的用途。但如何進(jìn)一步提高其能量和功率密度（目前鋰離子電池汽車充電一次能行駛100～150公里，遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)內(nèi)燃機(jī)汽車加滿汽油后600～800公里的行駛），大幅度降低充電時(shí)間，以及解決在多次使用后容量退化和可靠性問題，成為限制鋰離子電池進(jìn)一步應(yīng)用的瓶頸。研究鋰離子電池充放電的基本微觀機(jī)制，從根本上找出可能導(dǎo)致電池老化失效的原因已經(jīng)成為新一代高性能電池的必行之路。

為了從原子尺度上理解納米材料在鋰離子電池中的特殊性能，本論文的作者們設(shè)計(jì)了一套世界上最小的鋰離子電池，其中負(fù)極材料僅是一根直徑100納米10微米長的單晶二氧化錫納米線，納米線的一端浸入的耐真空的電解質(zhì)中并與電解質(zhì)另一端作為正極的鈷酸鋰形成一套開放的電池系統(tǒng)。他們使用高分辨投射電子顯微鏡對該電池的充放電過程進(jìn)行實(shí)時(shí)觀察，發(fā)現(xiàn)在鋰離子從電解液嵌入納米線時(shí)會導(dǎo)致其劇烈的膨脹，延展和卷曲變形；但與二氧化錫塊體的低塑性完全不同，不管變形如何劇烈，該納米線在充放電過程中始終保持結(jié)構(gòu)的完整性，這進(jìn)一步驗(yàn)證了納米材料作為電極的優(yōu)越性能。微觀結(jié)構(gòu)上，已膨脹的納米線會給鄰近未完全反應(yīng)的區(qū)域施加巨大的拉應(yīng)力，導(dǎo)致反應(yīng)前端形成一個(gè)含有高密度流動位錯(cuò)的美杜莎區(qū)（Medusa,希臘神話中的女妖，其頭發(fā)都是扭動的長蛇，如同本次試驗(yàn)中觀測到的流動的云狀位錯(cuò)網(wǎng)）出現(xiàn)。這些流動位錯(cuò)既可以作為鋰離子嵌入納米線的快速通道，使反應(yīng)前端繼續(xù)沿著納米線軸向擴(kuò)展，同時(shí)又破壞納米線的晶體結(jié)構(gòu)，使其在大量嵌入鋰離子后發(fā)生固態(tài)非晶化轉(zhuǎn)變；而這些新生成的非晶體又吸收已形成的位錯(cuò)，使美杜莎區(qū)永遠(yuǎn)保持在反應(yīng)前端。這些實(shí)時(shí)的觀測實(shí)驗(yàn)揭示了由于鋰離子嵌入/輸出導(dǎo)致的機(jī)械性能和結(jié)構(gòu)變化的反應(yīng)機(jī)制，并建立一整套納米尺度的電池構(gòu)造和觀測方法，對設(shè)計(jì)具有高能量密度和高壽命的新型電池材料的研究有開創(chuàng)性的指導(dǎo)意義。另外，該電池有望在封裝后單獨(dú)用做納米裝置的動力源。

在研究過程中，齊亮博士和李巨教授對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了嚴(yán)格的理論分析。他們使用第一性原理計(jì)算工具和模擬退火算法，獲得與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致的二氧化錫體積膨脹率，并考慮納米線在大尺度上的彈性變形，解釋了實(shí)驗(yàn)所觀察到的納米線體積膨脹的各向異性。同時(shí)通過對二氧化錫理論強(qiáng)度的計(jì)算，驗(yàn)證了反應(yīng)前端出現(xiàn)高密度流動位錯(cuò)云的可能性，并解釋了該位錯(cuò)結(jié)構(gòu)對納米材料的機(jī)械變形和結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵性用途。最后通過第一性原理和分子動力學(xué)的計(jì)算，得到與實(shí)驗(yàn)相符的鋰離子在納米線中的擴(kuò)散系數(shù)，驗(yàn)證了鋰離子在已反應(yīng)的納米線塊體中的擴(kuò)散是整個(gè)充電過程的最重要的限速步驟，為將來設(shè)計(jì)可快速充電的電極材料供應(yīng)了理論依據(jù)。

該項(xiàng)研究得到了西安交通大學(xué)卓越團(tuán)隊(duì)計(jì)劃的資助。齊亮博士的工作是今年暑假在西安交通大學(xué)工作期間做出的。李巨教授是西安交通大學(xué)材料學(xué)院長江學(xué)者講座教授。（來源：西安交通大學(xué)）

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