鋰離子電池因其易燃的有機(jī)電解質(zhì)而成為火災(zāi)隱患。因此，已經(jīng)有很多努力利用水基電解質(zhì)作為一個(gè)更安全的替代品。但是，由于水分子會(huì)在電池內(nèi)電解成氫和氧，導(dǎo)致效率低下、設(shè)備壽命短、安全問題等問題，阻礙了這一目標(biāo)的實(shí)現(xiàn)。

為了抑制不需要的電解水，它是必要的溶解鹽在水溶液中的高度濃度的鋰離子電池。這些電解質(zhì)中鹽的體積和重量都高于水，因此它們被稱為鹽中的水電解質(zhì)(WiSE)。因此，電解質(zhì)的粘度非常高，理論上應(yīng)該會(huì)阻礙鋰離子的輸運(yùn)。根據(jù)傳統(tǒng)理論，這在很大程度上是意料之中的。傳統(tǒng)理論預(yù)測(cè)，在這種超濃縮環(huán)境中，水-電解質(zhì)系統(tǒng)將以均勻混合物的形式存在。換句話說，所有的水分子都應(yīng)該與離子相互作用，因此水分子之間的氫鍵被完全破壞。

然而，鋰離子輸運(yùn)在這些高度粘滯的智慧中往往出人意料地快。以前的研究使用拉曼光譜和分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬，通過觀察這些超濃縮水電解質(zhì)內(nèi)部完全被離子包圍的孤立水分子，來闡明WiSE中水分子的擴(kuò)展電化學(xué)穩(wěn)定窗口。然而，這還不足以解釋W(xué)iSE內(nèi)部鋰離子的快速傳輸。

最近，基礎(chǔ)科學(xué)研究所(IBS)和大邱慶北科學(xué)技術(shù)院(DGIST)分子光譜學(xué)與動(dòng)力學(xué)研究中心(CMSD)的研究小組發(fā)現(xiàn)了水動(dòng)力學(xué)和鋰離子運(yùn)移之間的相關(guān)性。他們使用偏振選擇性紅外泵探光譜(IR-PP)和介電弛豫光譜(DRS)來觀察超濃鹽溶液中的水分子。

IR-PP是一種時(shí)間分辨非線性光譜，可以檢測(cè)單個(gè)水分子的振動(dòng)和旋轉(zhuǎn)動(dòng)力學(xué)，這對(duì)確定其氫鍵伙伴是有用的。同時(shí)，DRS作為一種補(bǔ)充工具，可以測(cè)量電解質(zhì)中化學(xué)物質(zhì)的濃度，并為溶液的集體屬性提供線索。

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通過這些技術(shù)，研究小組觀察到WiSE中大量的體積狀水顯示出純水的特性。這意味著即使在超高鹽濃度(28m)下，仍有大量水分子的“口袋”與其他水分子形成氫鍵，這表明在納米尺度上溶劑化結(jié)構(gòu)的不均勻性。此外，事實(shí)證明，體積狀水的旋轉(zhuǎn)動(dòng)力學(xué)比陰離子束縛水的旋轉(zhuǎn)動(dòng)力學(xué)快。這些觀察確定了鋰離子快速運(yùn)輸?shù)脑蛳鄬?duì)于大粘度的超濃水電解質(zhì)。

研究人員強(qiáng)調(diào),這項(xiàng)研究是第一個(gè)例解釋觀察超濃縮水電解質(zhì)的水分子動(dòng)力學(xué)在分子水平上,”和“這是可能的,因?yàn)镮R-PP有能力區(qū)分并觀察水分子氫鍵的伙伴。

CMSD主任CHOMinHaeng教授說:“水在鋰離子運(yùn)輸機(jī)制中發(fā)揮了重要作用，而不僅僅是超濃縮水電解質(zhì)中的溶解鹽。本研究有望為其他在分子水平上促進(jìn)鋰離子輸運(yùn)的超濃電解質(zhì)提供設(shè)計(jì)原則。”

這項(xiàng)研究發(fā)表在11月25日的ACS能源快報(bào)在線版上。